近日，课题组研究生在Journal of Materials Chemistry A期刊发表“High-throughput screening of amorphous polymers with high intrinsic thermal conductivity via automated physical feature engineering”研究论文。

本征聚合物因其卓越的柔韧性、出色的延展性以及轻质高强等优势，在柔性电子和光电子等领域得到了广泛应用。然而，其低导热性能却严重制约了有机电子器件向小型化和集成化方向发展。与此同时，随着以数据驱动为核心的信息学方法在材料科学领域的发展，有望突破传统材料研发中“试错”模式耗时长和成本高的局限，实现先进聚合物的高效设计。此次发表的工作提出了一个集成自动物理特征工程和符号回归方法的信息学框架，并成功应用于揭示聚合物的结构-性能关系以及开发高导热聚合物。

图1 集成自动物理特征工程和符号回归方法的信息学框架

本研究主要工作总结如下：

(i) 高导热聚合物的高通量虚拟筛选

基于图1所示的材料信息学思路构建了高保真机器学习预测模型用分别用于PoLyInfo数据库和包含近百个聚酰亚胺分子结构库中的高导热聚合物筛选。算法推荐了104个潜在高导热候选结构，它们的热导率通过非平衡分子动力学进行了验证。结果表明，有54.8%的大于0.35 W m^-1K^-1的候选结构，远高于基准数据集中的相应比例。此外，这些高导热聚合物被进行了合成可行性评估，有23个聚合物的可合成分数小于3.5，其中5个为聚酰亚胺。

图2 高导热聚合物的高通量虚拟筛选:（a）热导率分布,（b）热导率与可合成分数的关系，（c）高导热聚酰亚胺结构

(ii) 描述符重要性分析

聚合物的特征重要性由SHAP(SHapley Additive exPlanations)分析提取。图3（a）给出了最重要的8个物理描述符的排序，这些描述符是与聚合物体系中原子序数、原子质量、键强和单体长度等性质密切相关。通过结合图3（b）中聚合物数据点中各个维度描述符的SHAP值分布可以推断出不同特征对于热导率的积极/消极贡献。图3（c）和（d）分别展示了两个较为直观的描述符MW_Ratio和K_bond_ave与SHAP值的关系，其中MW_Ratio为聚合物主链分子量与单体分子量的比值，K_bond_ave表示的是单体中不同键的力常数平均值。聚合物有着大的MW_Ratio和K_bond_ave值，体现其有少的侧链和强的分子链刚度，有利于减少热流沿着输运方向的散失并产生高的热导率。

图3 聚合物特征重要性分析（a）重要性排序，（b）各个描述符的作用，（c）和（d）SHAP关于描述符值的函数。

（iii）符号回归用于聚合物结构-性能关系建立

聚合物链的结构构象与热导率密切联系，图4（a）展示了平衡非晶体系中聚合物链的回转半径Rg与热导率保持单调相关性。进一步地，通过符号回归训练了包括回转半径、数密度与持续长度等11个参数与热导率的解析模型，得到的3364个公式通过密度图形式展示在图4（b）中。图中F1-F6对应与Pareto前沿的6个公式。整体而言，公式的复杂度（长度）越大，其预测精度相对较高。在6个公式中，最小复杂度仅为5（图4c），最大精度R2（图4d）为0.876。拟合结果与分子动力学计算得到的热导率吻合度较好。并且，这6个公式均反映出Rg与热导率的正相关关系。

图4 基于符号回归的热导率预测解析模型建立（a）回转半径Rg与热导率的关系，（b）密度图展示了3364个公式的复杂度与精度的关系，其中点F1-F6对于Pareto前沿上的6个公式，（c）和（d）对应于点F1和F6公式的预测结果。

本研究所提出的信息学框架有助于深入理解聚合物微观结构与热导率之间的关系，可为高效开发导热聚合物提供有力支持。

原文链接：https://doi.org/10.1039/D3TA03370H

论文的第一作者是上海交通大学中英国际低碳学院2020级博士研究生黄翔。该研究工作同时得到了英国华威大学Chaoying Wan教授的悉心指导以及2022 SJTU-Warwick种子基金资助。