近日，课题组硕士生在The Journal of Physical Chemistry B期刊发表 “Tunable Thermal Conductivity of Sustainable Geopolymers by the Si/Al Ratio and Moisture Content: Insights from Atomistic Simulations” 研究论文，并入选期刊当期封面论文。

地质聚合物由含铝硅酸盐的原材料和碱激发溶液通过缩聚反应而形成，具有优异的机械、耐火、耐腐蚀性能，在建筑、化工、航空航天等领域具有广泛的应用前景。目前，硅铝比和水分子含量对地质聚合物热导率影响作用机制仍不明晰。在本研究中，研究团队基于分子动力学方法从原子尺度揭示了不同硅铝比和水分子含量对地质聚合物热导率的影响规律，并通过声子态密度、声子参与率、热导率谱分解等物理信息深入分析其微观热传导机制。

图1 地质聚合物热导率随硅铝比变化

对不同硅铝比体系的地质聚合物，随着硅铝比增加，其热导率呈增加趋势。研究结果表明，地质聚合物材料的声子参与率整体偏低，最高值仅为0.5左右，因此热导率较低，热量输运主要由铝四面体和硅四面体组成的三维立体网状结构完成。其中，8-25THz频率区间声子对热导率增加起主要作用；其他频率区间范围内的声子参与率普遍小于0.15，声子的局域化程度较高。

图2 地质聚合物热导率随含水量变化

对不同水分子含量体系，随着水分子含量增加，热导率先减小后增大，最后趋于稳定。当水分子含量增加时（5%以下），水分子团簇的数量和大小会增加，水分子团处的局域化程度也会增加，并且边界处声子传输受阻更加严重。当水分子含量为5%时，热导率达到最小值，约为1.103 W/(m·k)，比不含水分子体系热导率降低40.2%。当体系中的水分子继续增加至7.5%时，孔隙数量以及孔隙大小有所降低，这主要是由于水分子团簇已经达到饱和，在有限体积内继续增加水分子含量会使相邻水分子团相互融合，水分子团和硅、铝四面体相互作用界面处的界面面积减少，热导率会稍有增加。

本研究工作从微观角度阐明了地质聚合物结构和热输运性能之间的构效关系及其物理作用机制，对可再生地质聚合物材料的研发与利用具有一定指导意义。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcb.3c07445

论文的第一作者是上海交通大学中英国际低碳学院2020级硕士研究生刘文凯。

图3 期刊当期封面